Roberto Matta étudie l'architecture à Santiago du Chili, discipline qu'il abandonne rapidement. Dès 1931, il part pour l’Europe et s'installe en France où il travaille dans l'atelier de Le Corbusier entre 1934 et 1935. Il poursuit son apprentissage à Londres chez Walter Gropius et László Moholy-Nagy, fondateur et directeur du Bauhaus et rencontre ainsi Henry Moore et Magritte. À la fin des années 1930, Matta voyage dans toute l'Europe. Il se consacre ensuite à la réalisation de dessins et de peintures inspirées par les artistes surréalistes, notamment Salvador Dali et André Breton.

Federico Garcia Lorca, qu'il rencontre en 1936 lui donne une lettre d'introduction auprès de Dali, qui le présenta à Breton et Tanguy. Le groupe de surréalistes intégra très tôt le jeune Matta qui participa à l'Exposition Internationale du Surréalisme en 1938. Matta devient ainsi un chef de file dans l'utilisation de "l'Automatisme", une méthode novatrice pour faire jaillir les flux de pensées du subconscient afin de les utiliser dans la création artistique.

A la demande de Marcel Duchamp, Matta se rend à New York lors de la Seconde Guerre mondiale, où sa créativité se nourrit notamment de l'expressionnisme abstrait américain. En 1940, il expose pour la première fois aux États-Unis à la galerie Julien Levy, spécialisée dans le surréalisme. Il donne des conférences à la New School of Social Research et reçoit beaucoup de jeunes américains dans son atelier, notamment Jackson Pollock.

Un voyage avec sa femme au Mexique en 1941 apporte à l'artiste un regain d'intérêt pour la culture précolombienne, dont il retient le concept de "chaos cosmique". A cette période, il adopte des éclats stridents de jaune, d'orangé et de vert, qui feront partie des constantes de son style. Il réalise alors de grandes compositions telles que La Terre est un homme (1941), La Pomme du savoir (1943), Le Verige d'Eros (1944), dans lesquelles la matière colorée dessine des formes fluides et exubérentes, presque indéfinies. Il continue à travailler et d'exposer à New York tout au long des années 1940, puis retourne en Europe en 1947 et rompt officiellement avec le courant surréaliste, dont il est exclu avant d'y être réintégré en 1960. En septembre 1947, se déroule sa première exposition monographique à Paris, suivie par de nombreuses autres expositions en Europe, aux Etats-Unis et en Amérique Latine.

Les années 1960 marquent un changement dans l'œuvre de Matta. L'artiste se tourne vers les thèmes socio-politiques contemporains, tout en étant toujours fortement influencé par ses racines surréalistes. En 1964, en hommage au dirigeant communiste Julian Grimau, exécuté en Espagne, il peint Les Puissances du désordre. En janvier 1968, Roberto Matta participe au premier congrès culturel de La Havane, à Cuba. Il participe activement aux événements de mai 1968 en France.

Roberto Matta utilise également d'autres médiums artistiques, comme la gravure et la sculpture en bronze. Il reçoit de nombreux prix au cours de sa vie. D'importantes expositions de son œuvre sont organisées dans le monde entier, aux États-Unis, au Japon et en Europe. Son travail est visible dans les collections des musées du monde entier.